Single-particle dynamics of helium mixtures and 4He in nanometric confinement

The aim of this thesis work is the study, by means of Deep Inelastic Neutron Scattering, of the microscopic dynamics of two different helium systems at low temperature (T=2K): an isotopic helium mixture (in the fluid phase and near the melting point) and a system of 4He in nanometric confinement. The interest in the helium, from the first decades of 1900, is due to its unique features: it is the only element in nature that doesn't have a solid phase at absolute zero. Thus, at low temperatures it presents quantum effects, usually negligible in other physical systems that in this condition crystallise. The helium is thus the unique test-bed for theoretical quantum models, in particular for studying the interacting boson (4He) and fermion (3He) systems. Moreover, if in 4He are added some atoms of 3He it is possible to derive important information about the interplay of these two statistics. In this context, several experiments on liquid and solid helium have been performed. Measurements on pure 3He and 4He have shown that the mean kinetic energy of pure liquids depends on the density of the system and increases decreasing the molar volume. On the other hand, the microscopic dynamics of helium mixtures reveals quite a different picture with respect to pure 3He and 4He: the mean kinetic energy of the light isotope, above a molar volume of 25cm3/mole, shows a remarkable independence from molar volume and concentration. This behaviour could be explained by quantum effects, such as exchange effects. The first part of the present work deals with the experiments performed to investigate the dynamics of the mixtures from 22cm3/mole to 25cm3/mole and shows how, at these low molar volumes, the mean kinetic energy of 3He starts again to be strongly dependent on the molar volume, increasing until reaching, at 22.7cm3/mole, the corresponding value of pure helium. Recent measurements have been also performed to investigate the influence of confinement on helium. Experiments on 4He, adsorbed in flat surface or slit geometry porous substrates, have shown a large increase in helium mean kinetic energy. This has been attributed to the strong localisation effects induced by the helium-substrate interaction potential, which mainly influence the firsts two or three adsorbed layers. Such effects can be also investigated by confining 4He atoms in cylindrical pore geometries and by studying their dynamics as function of pore size. Aim of the second part of the thesis has been the determination of the single particle mean kinetic energy of 4He adsorbed in cylindrical silica nanopores (Xerogel) having two different pore diameters, namely, 24 ºAand 160 ºA, and to evaluate the dependence of single-particle dynamics on pore sizes, layer coverage, and confining system geometry. The measurements have been performed at a temperature of T=2.5K, saturated vapour pressure, and 95% volume filling. Significant changes in the values of the single particle mean kinetic energy are found: they are remarkably higher than the value of normal liquid 4He at the same conditions. The results are interpreted in terms of a model in which 4He atoms are arranged in concentric annuli along the cylindrical pore axis, growing layer-by-layer and with the mean kinetic energy mainly dependent on the ratio between the atomic diameter and the pore diameter.

Scopo di questa tesi e' lo studio, tramite Deep Inelastic Neutron Scattering, della dinamica microscopica di due differenti sistemi di elio, a bassa temperatura (circa 2K): una miscela isotopica (nella fase fluida e vicino al punto di melting) e 4He in in confinamento nanometrico. L'interesse per l'elio, gia' dai primi decenni del `900, nasce dalla sua unica proprieta': e' l'unico elemento in natura a non avere una fase solida allo zero assoluto. A basse temperature, quindi, presenta effetti quantistici, normalmente trascurabili in altri sistemi fisici, che nelle stesse condizioni solidificano. l'elio e' quindi l'unico banco di prova per i modelli teorici quantistici, in particolare per lo studio di bosoni e fermioni interagenti. In questo contesto, molti esperimenti sono stati effettuati sull'elio, sia nella fase liquida che solida. Misure su 3He e 4He hanno mostrato che l'energia cinetica dei liquidi puri dipende dalla densita' del sistema, crescendo con una diminuzione del volume molare. D'altra parte, la dinamica microscopica delle miscele mostra un differente comportamento rispetto al 3He e 4He puri: l'energia cinetica media dell'isotopo piu' leggero, a volumi molari maggiori di 25cm3/mole, sembra essere indipendente dal volume molare e dalla concentrazione. Questo andamento potrebbe essere spiegato da effetti quantistici, come gli effetti di scambio. Nella prima parte del presente lavoro si e' investigata la dinamica delle miscele per volumi molari tra 22cm3/mole e 25cm3/mole, e gli esperimenti compiuti hanno mostrato che in questo range di volumi molari l'energia cinetica media degli atomi di 3He risulta dipendente dal volume molare, aumentando fino ad avere un valore corrispondente a quello del 3He puro. Recentemente sono state compiute anche misure per studiare l'influenza di un confinamento sull'elio. Esperimenti su 4He, adsorbito in superfici piane o substrati porosi, hanno rivelato un elevato aumento nel valore dell'energia cinetica. Questo comportamento e' stato attribuito alla localizzazione degli atomi di He dovuta al potenziale di interazione He-substrato, che influenza fortemente i primi due o tre layers. Questi tipi di effetti possono essere studiati confinando 4He in pori cilindrici con differenti diametri dei pori. Scopo della seconda parte di questa tesi e' stata appunto quella di determinare l'energia cinetica media degli atomi di 4He adsorbiti in sistemi nanoporosi a geometria cilindrica (Xerogel) con due diametri medi dei pori, di 24ºA 160ºA, per valutare la dipendenza della dinamica a singola particella con la dimensione dei pori e con il tipo di geometria. Le misure sono state effettuate a T=2.5K, a pressione di vapor saturo e con un riempimento dei pori del 95%. L'esperimento ha mostrato che l'energia cinetica del 4He nei pori e' maggiore rispetto a quella del 4He liquido nelle stesse condizioni. I risultati sono stati interpretati tramite un modello teorico, secondo il quale gli atomi si posizionano in anelli concentrici, stratificando layer per layer, e con un'energia cinetica dipendente dal rapporto tra il diametro del poro e quello dell'atomo di elio.